萊特研究的激勵之下，鮑林拿起了筆，又一次開始熱切地計算。為了符合化學家的碳原子四面體的現實，需要打破物理學家的兩個電子亞層，並將其合併成一個新的等價形式。關鍵問題是找到波函式合適的數學近似，只有透過這一捷徑才可能將亞層的波函式結合成可以求解的方程。
然而，鮑林在秋高氣爽的環境中苦苦工作了幾個星期，卻沒有找到一條行得通的捷徑。然後，在1930年12月的一個夜晚，鮑林坐在書房的書桌前，又嘗試了一種近似。這回在試圖合併兩個電子亞層的波函式時，他忽略了被數學家稱為徑向函式的部分，斯萊特在論文中曾經提及這種簡化可能會奏效。在去除了這一層複雜性之後，鮑林驚奇地發現“從數學上來講，這一問題變得相當簡單”——至少對受過索末菲培訓的量子物理學家來說是非常簡單的。
現在，他可以用恰當的係數將物理學家的兩個碳原子電子亞層的波函式合併為對一個新的混合形式的數學描述：四個相同的軌道正好以精確的角度組成一個四面體。不僅如此，他的新的混合軌道遠離原子核，因此更加傾向於同別的原子中的電子軌道重疊。這裡有一個基本思想：兩個原子的電子軌道重疊越多，產生的能量交換就越多，化學鍵的強度就越大。
他的精神一下子抖擻了起來。根據量子力學的原則和公式；他建立了一個四面體的碳原子。計算得出的化學鍵之間的角度是正確的；鍵長看上去也合適；電子交換產生的能量也足以解釋改變電子亞層軌道形狀所需的能量。
他廢寢忘食地伏案工作。他發現，運用同樣的基本方法，可以在計算中加入更多的電子，並得出更為複雜的分子的特性。鮑林打破物理學家的電子亞層，將其組合成新的軌道的思想洞開了解釋許多分子結構的大門，比如，某些鑽和鉑化合物的鍵合形式就能得到良好的解釋。在鮑林的筆下，物理學家的新力學證明了化學家一個又一個的思想。他回憶說：“我無比激動和興奮，徹夜不眠，設想、列出並求解許多方程。這些方程十分簡單，花不了我幾分鐘時間。解出了一個方程，得到答案，然後解答另一個八面體配位體化合物結構的方程，比如鐵氫化鉀中的亞鐵氫離子，或者是正方形配位體化合物，如四氯化鉑離子，和各種其他問題。隨著時間的推移，我越來越覺得飄飄欲仙了。”
在接下來的兩個月時間裡，他日以繼夜地不斷完善並擴充自己的發現，有關成果的論文將成為化學史上最為重要的文獻之一。在論文中，他提出了共享電子對成鍵的六條規則。頭三條規則是對路易斯、海特勒、倫敦和自己早期工作的重申——電子對化學鍵是透過兩個原子中孤電子的相互作用形成的；一旦配成對，兩個電子就不能參加新鍵的組成。他的後三條規則是新的。一條提出，化學鍵的電子交換條件只涉及每個原子的一個波函式；另一條規則提出，能級最低的自由電子可以形成最強的化學鍵。鮑林的最後一條規則斷言，在一個原子中的兩個軌道中，能與別的原子的軌道重疊最多的軌道會形成最強的化學鍵，而且化學鍵一般與較為集中的軌道保持同方向。這樣就能對鍵角和分子結構作出預測和計算。
考慮到自己的讀者大多是缺乏數學基礎的化學家，鮑林對自己的規則並沒有給出冗長的數學證明。他在論文中寫道：“即使在最簡單的情況下對電子對化學鍵作出證明……也需要用到大量的符號和方程。”不過，他簡要地概括了對這些規則進行驗證的方式，並列出了幾個推理的例子。從量子力學的原則出發，現在就已能夠推出從化學鍵的長度和排列直到分子和複雜離子磁性的完整理論。鮑林還能夠預測原子新的電子結構和性質。換句話說，量子力學不僅能夠證明已知的事實；它還可以引導人們得到新的認識。在1931年2月中旬，鮑林將自己的論文寄給了《美國化學學會學報》。他給論文起了一個略顯豪華的題目：“化學鍵的本質”。
幾乎與此同時，他的第二個兒子，彼得·傑夫列斯（其中間名是為了紀念鮑林少年時的一個朋友）在2月10日呱呱墜地，真可謂是雙喜臨門。
不料平地又起了風波。3月1日——在鮑林的論文寄出兩星期後、發表一個月之前——《物理評論》上出現了一篇與鮑林的文章內容極其相近的論文，其中包括：波函式重疊最大能夠形成最穩定的化學鍵的思想；對於離子鍵和共價鍵關係的討論；對化合物成鍵方式的討論，如果化合物與價鍵有幾種組合方式，很可能“真實情況為……對各種可能性的組合，並由於共振原理，能量相對較低”；而且更為重要的是，文章解釋了碳原子中的四面體化