單雄信埋怨他說：“我固知汝不辦事”。
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李世績聞言大哭，用刀從腿上割下一塊肉給單雄信吃掉，說“本來想隨仁兄一起死，但誰來照顧你的家人呢。此肉隨兄入地下，以表我拳拳真情。”
單雄信死後，李世績如家人般照顧他的妻子兒女，確是千古義氣的典範。
武德六年，又跟隨趙郡王李孝恭和李靖討伐輔公祏。入唐後，唐高祖李淵說李世績是“純臣”，賜他姓李。先封曹國公，後封英國公。
在歷史上，李世績曾先後參與平定東。突厥、薛延陀、高句麗的戰役，武德八年突厥進犯，李世績奉命討伐。貞觀三年大破突厥，俘五萬人而歸。
貞觀十五年，拜李世績為兵部尚書，還未赴京上任，薛延陀部又侵擾李思摩部。李世績獲唐廷委任為朔州行軍總管，率輕騎三千追薛延陀於青山，大敗敵師，斬名王一人，俘五萬多人。
貞觀十八年，李世績又跟從太宗伐高句麗，攻破遼東、白崖等數城。貞觀二十年，又率軍大破薛延陀部，平定磧北。
高宗乾封元年，高句麗權臣蓋蘇文病死，其子男生繼掌國事，另外兩個兒子男建、男產發難，驅逐男生。男生奔唐朝，懇求大唐發兵相助。
高宗任李世績為遼東道行軍大總管，率軍徵高句麗。乾封二年二月，李世績大軍渡遼水，攻撥高句麗重城新城。李世績一路連捷，直抵平壤城南紮下大營，男建不斷派兵迎戰，皆大敗而還。不久，城內人投降唐軍為內應，大開城門，唐兵四面縱火，燒燬城門，男建窘急，自殺未死。平壤城最終被攻下，唐朝共獲一百七十六城，六十九萬七千戶。至此高句麗國滅，分其地置九個都督府，四十一州，一百縣，設安東都護府統管整個高句麗舊地。
自隋文帝以來，屢伐高句麗，無一成功。隋煬帝三次伐遼，因此亡國。英明神武如太宗皇帝，御駕親征，也因天寒少糧而無功罷兵。高宗繼位，前後派兵部尚書任雅相、左武衛大將軍蘇定方、左驍衛大將軍契必何力多次征討，皆無功而返。直到李世績老將出馬，乘高句麗內亂，加之指揮有方，一舉討滅東邊這個多年難拔的“釘子戶”，想必隋、唐幾位皇帝如果地下有知，肯定慚嘆不已。
李世績回國後不久，因征伐勞累而病重，總章二年十二月戊申日卒，年七十六。高宗親為舉哀，輟朝七日，贈太尉，諡曰貞武，陪葬昭陵。
無論是生前還是死後，李世績都享有崇高榮譽。在李世績歸唐之初，高祖就賜他姓李，稱讚他是“純臣”，並委以重任，施以豐厚的賞賜。
太宗更是對他鐘愛有加、稱讚有加，稱其：“參經綸而方面，南定維揚，北清大漠，威振殊俗，勳書冊府。”並將他圖形於凌煙閣二十四開國勳臣之列。
李世績有次突然重病，驗方上說用鬍鬚燒的灰可以治好，太宗親自剪下自己的鬍鬚給他和藥。李世績叩頭出血，哭著謝恩。太宗說：“我這是為社稷打算，不用感謝。”貞觀十七年，高宗還在東宮時，調任李世績為太子詹事，追加特進的待遇，仍擔任知政事。太宗又曾設宴，宴席上，太宗回頭對李世績說：“我想託付年幼的太子，考慮下來沒有再比你合適的人選。你過去能不忘李密，如今怎麼會做對不起我的事情！”李世績擦著眼淚回話，把自己的手指咬出血來。不一會李世績喝得大醉，太宗把御服蓋在他身上。他就是這樣地被委任信用。李世績每次行軍作戰，用兵籌劃，臨敵應變，都能做得很確當。從貞觀以來，李世績奉令付伐突厥頡利可汗和薛延陀、高句麗等，都把他們打得大敗而逃。太宗曾說：“李靖、李世績二人，古代的名將韓信、白起、衛青、霍去病豈能比得上啊！”
高宗對他更是恩寵，高宗舉行泰山封禪大典，任他為封禪大使，途經他的故鄉時，皇后武氏親自去看望他寡居的姐姐，賜給衣物，還封為東平郡君。
李世績不慎墜馬傷足，高宗親自。慰問，並把御乘賜予他。永徽四年，高宗又命人為他畫像，還親自為他寫序。高句麗平後，高宗祭祀宗廟，“以李世績為亞獻”。
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公元669年，李世績病逝，“上聞之悲泣，葬日，幸未央宮，登樓望車慟哭。起冢象陰山、鐵山、烏德鞬山，以旌其破突厥、薛延陀之功。”並令在光順門為他舉哀，七天不上朝。
甚至在他死後近百年，也就是上元元年，唐肅宗還把他與李靖一起，譽為歷史上十大名將之一，配享武成王廟。認為他和李靖所立下的功績，只有漢朝的衛青